Vergleich von Lernmodellen zur Vorhersage der LDPE-, PET- und ABS-Konzentrationen in Strandsedimenten basierend auf dem spektralen Reflexionsvermögen

Scientific Reports Band 13, Artikelnummer: 6258 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Details zu den Metriken

Schätzungen zufolge ist die Kontamination mit Mikroplastik (MP) an Land 32-mal höher als in den Ozeanen, und dennoch mangelt es deutlich an Forschung zu Boden-MPs im Vergleich zu Meeres-MPs. Strände sind Brücken zwischen Land und Meer und stellen ebenso wenig erforschte Orte der Mikroplastikverschmutzung dar. Sichtbares Nahinfrarot (Vis-NIR) wurde erfolgreich zur Messung des Reflexionsgrads und zur Vorhersage der Konzentrationen von Polyethylen niedriger Dichte (LDPE), Polyethylenterephthalat (PET) und Polyvinylchlorid (PVC) im Boden eingesetzt. Die mit dieser Methode verbundene Schnelligkeit und Präzision machen Vis-NIR vielversprechend. Die vorliegende Studie untersucht PCA-Regression und maschinelle Lernansätze zur Entwicklung von Lernmodellen. Zunächst wurden mit einem Spektroradiometer die spektralen Reflexionsdaten von behandeltem Strandsediment gemessen, das mit neuen Mikroplastikpellets [LDPE, PET und Acrylnitril-Butadien-Styrol (ABS)] versetzt war. Anhand der aufgezeichneten Spektraldaten wurden mit beiden Ansätzen Vorhersagemodelle für jedes Mikroplastik entwickelt. Beide Ansätze generierten Modelle mit guter Genauigkeit mit R2-Werten über 0,7, RMSE-Werten (Root Mean Square Error) von weniger als 3 und einem mittleren absoluten Fehler (MAE) < 2,2. Daher ist es mit der Methode dieser Studie möglich, mithilfe der kostengünstigen Option ASD HandHeld 2 VNIR Spectroradiometer schnell genaue Vorhersagemodelle zu entwickeln, ohne dass eine umfassende Probenvorbereitung erforderlich ist.

Kunststoffe sind aufgrund ihrer Haltbarkeit, Formbarkeit und kostengünstigen Herstellung beliebt1. Ihr übermäßiger Gebrauch und unsachgemäße Entsorgungsmethoden haben jedoch zu einer starken Plastikverschmutzung in der Umwelt geführt2,3,4. Kunststoffe, die in die Umwelt gelangen, können dann durch chemische, physikalische oder biologische Umweltfaktoren in kleinere Fragmente, sogenannte Mikroplastik (MPs), zerfallen. Mehrere Studien berichteten über eine große Anzahl von MPs in der Meeresumwelt5,6,7. MPs können als Transportmittel für giftige Chemikalien sowie als Lebensraum für schädliche Mikroorganismen dienen8. Sie beeinflussen und bedrohen die mikrobielle Zusammensetzung, die Gesundheit des Ökosystems und die Nahrungsketten9,10.

Der Großteil des Kunststoffabfalls in der Meeresumwelt stammt jedoch aus der Verwendung von Kunststoffen im Binnenland11. Folglich ist die Mikroplastikbelastung an Land schätzungsweise 32-mal höher als in den Ozeanen12. Zu den Quellen der Plastikverschmutzung in der Bodenumgebung gehören Klärschlamm, der primäres Mikroplastik (Mikrokügelchen) enthält, Düngemittel und Körperpflegeprodukte12,13. Weitere Quellen sind Deponien und Abwasserbewässerung14,15. Darüber hinaus wird in der Landwirtschaft und für Mulchanwendungen eine große Menge Polyethylen niedriger Dichte (LDPE) verwendet16. Wichtig ist, dass diese MPs aus diesen Quellen mit Bodenoberflächen in Kontakt kommen und dann in den Untergrund versickern und so in die Bodenumgebung gelangen6. Sie zerfallen mit der Zeit in kleinere Stücke und gelangen in das Grundwasser, das als Trinkwasser genutzt wird17. Zusatzstoffe in den Kunststoffen können ausgewaschen werden, was schädlich für die Bodenbiota sein kann7. Darüber hinaus absorbieren Kunststoffe aufgrund ihrer hydrophoben Oberfläche andere Giftstoffe wie chlororganische Pestizide, Metalle und polychlorierte Biphenyle (PCB)3. Schließlich können die Oberflächen von Boden-MPs nicht nur Giftstoffe absorbieren, sondern auch mikrobielle Krankheitserreger beherbergen, die Antibiotikaresistenzgene enthalten, was die Ausbreitung antibiotikaresistenter mikrobieller Krankheiten verstärken kann18.

Obwohl die meisten MPs potenziell in Böden vorkommen, gibt es immer noch einen deutlichen Mangel an Forschung zu Boden-MPs im Vergleich zu Meeres-MPs18. Es gibt sogar noch weniger Forschung zur Überwachung von Boden-MPs19. Die Notwendigkeit, standardisierte Methoden zur Quantifizierung von MPs im Boden zu entwickeln, ist allgemein anerkannt19,20,21. Die überwiegende Mehrheit der Studien nutzte Raman-Spektroskopie, Fourier-transformiertes Infrarot (FTIR) und Pyrolyse-Gaschromatographie-Massenspektrometrie (Pyr-GC-MS) zur Quantifizierung von MPs18,22. Alle diese Methoden sind zeitaufwändig, da die Proben eine Dichtetrennung durchlaufen müssen, um die MPs23 abzutrennen.

Der Einsatz der Spektroskopie im sichtbaren Nahinfrarotbereich (Vis-NIR) zur Identifizierung und Quantifizierung von MPs wurde weniger erforscht, wird jedoch erfolgreich zur Messung des Reflexionsvermögens und zur Vorhersage der Konzentration von MPs im Boden eingesetzt20,23. Manley zeigte, dass Moleküle, die chemische X-H-Bindungen, also O-H, C-H, enthalten, im Vis-NIR-Spektrum ein messbares Spektralprofil ergeben24. Somit kann man durch Vis-NIR-Spektroskopie, spektrale Visualisierung, die Ermittlung von Beziehungen zwischen Absorptionswerten bei bestimmten Wellenlängen und ein geeignetes Regressionsmodell die Menge an MPs vorhersagen und messen. Durch die Vis-NIR-Spektroskopie können auch qualitative Analysen (Klassifizierung von Kunststoffen) durchgeführt werden, da sich Unterschiede in den physikalischen Eigenschaften in den Spektren widerspiegeln.

Das Potenzial der auf maschinellem Lernen basierenden Erkennung und Quantifizierung von Mikroplastik mittels Computer Vision und FTIR-Spektroskopie wurde in aquatischen Ökosystemen untersucht25,26,27,28, es gibt jedoch nur wenige ausgewählte Studien zur Kombination von Vis-NIR-Spektroskopiedaten und Maschine Lerntechniken zur Erkennung von Mikroplastik im Boden20,23.

In dieser Studie wurde Strandsediment gesammelt und behandelt, um eine behandelte Sedimentprobe zu erhalten. Die Bodenpartikel im Sediment wurden durch Sieben durch ein Metallsieb auf die gleiche Größe standardisiert, gefolgt von einer wiederholten Dichtetrennung, um jegliches MP und Verunreinigungen im Sediment zu entfernen. Dann wurde es mit zunehmenden Konzentrationen von Mikropellets aus neuem Polyethylen niedriger Dichte (LDPE), Polyethylenterephthalat (PET) und Acrylnitril-Butadien-Styrol (ABS) versetzt. Das Reflexionsvermögen des aufgestockten Sediments wurde durch Vis-NIR-Spektroskopie (325–1075 nm) aufgezeichnet, und prädiktive PCA-Regressions- und maschinelle Lernmodelle für lineare Regression wurden entwickelt und validiert.

Das Experiment besteht aus 4 Schritten. Abbildung 1 zeigt den Überblick über den methodischen Ansatz dieser Studie. Sandstrandsedimente wurden behandelt und mit unterschiedlichen Konzentrationen von LDPE-, PET- und ABS-MPs versetzt. Das Reflexionsvermögen des aufgestockten Sediments wurde durch Vis-NIR-Spektroskopie aufgezeichnet, Lernmodelle wurden mithilfe von PCA-Regression und linearen Regressionsansätzen für maschinelles Lernen entwickelt (Abb. 2).

Zusammenfassung des methodischen Ansatzes zur Entwicklung der Vorhersagemodelle. Das Flussdiagramm ist in zwei Abschnitte unterteilt: das Regressionsmodell für maschinelles Lernen und das polynomielle Regressionsmodell.

Der durchschnittliche Reflexionsgrad (RU) von ABS (Quadrat), behandeltem Strandsediment (Raute), LDPE (Kreis) und PET (Dreieck) gegenüber der Wellenlänge (in nm) über alle Konzentrationen im behandelten Strandsediment. In der Abbildung ist auch der durchschnittliche Reflexionsgrad (RU) des behandelten Strandsediments ohne Mikroplastik dargestellt.

Sandstrandsedimente wurden am Damai Beach, Sarawak (1° 45′05,5″ N 110° 18′50,0″ E) gesammelt. Mit einem sterilen Metalllöffel wurde die oberste 5-cm-Schicht des Strandsediments gesammelt und in ein steriles 1-Liter-Becherglas überführt. Die Öffnung des Glasbechers war sicher mit Aluminiumfolie abgedeckt, um eine Kontamination durch die Umgebung während des Transports ins Labor zu verhindern. Die Entfernung von MPs und die Vorbereitung der Strandsedimentprobe wurden von He et al.11 übernommen. Das Strandsediment wurde mit einem Metallsieb mit einer Maschenweite von 1 mm gesiebt, um Muscheln, Blätter und andere große organische Substanzen zu entfernen. 400 g gesiebtes Strandsediment wurden in ein neues 1-L-Becherglas überführt und eine Dichtetrennung durchgeführt (400 ml gesättigte 8,56 molare NaCl-Lösung, HiMedia, Deutschland, wurden in das Becherglas mit dem gesiebten Strandsediment gegeben). Die Mischung wurde 10 Minuten lang mit einem großen Metalllöffel gerührt und über Nacht stehengelassen, wonach die Suspension vorsichtig dekantiert wurde. Die Dichtetrennung und das Dekantieren wurden zweimal wiederholt, um sicherzustellen, dass alle Verunreinigungen aus dem Strandsediment entfernt wurden. Um überschüssiges NaCl nach der Dichtetrennung zu entfernen, wurde das Sediment in ein 63-µm-Metallsieb gegossen und 1 l Milli-Q durch das Sediment im Metallsieb laufen gelassen. Das Sediment wurde dann in ein Becherglas überführt und 6 Stunden lang bei 40 °C im Ofen trocknen gelassen, um eine behandelte Strandsedimentprobe zu erhalten.

20 g des gereinigten Strandsediments wurden auf ein Uhrglas übertragen und mit frischen LDPE-, ABS- oder PET-Mikropellets in aufeinanderfolgenden Schritten von 0,1 % w/w versetzt. Die Mikroplastikpellets wurden vom Fraunhofer-Institut Karlsruhe, Deutschland, bezogen und sind kleiner als 5 mm29. Das ASD HandHeld 2 VNIR-Spektroradiometer (Malvern Panalytical, Worcestershire, Vereinigtes Königreich) wurde zur Aufzeichnung der Reflexionen im Vis-NIR-Wellenlängenbereich von 325–1075 nm verwendet. Für jede Konzentration (im Bereich von 0,1 bis 15 % w/w) wurde der Reflexionsgrad mit der Kontaktsonde an fünf verschiedenen Stellen aufgezeichnet, wobei im Uhrzeigersinn vom äußeren Rand der Probe zur Mitte der Probe gearbeitet wurde. Dann wurde der Durchschnitt der 5 Messwerte für die weitere Analyse verwendet. Für jeden MP-Typ wurden separate Datensätze erstellt, wobei jeder MP 46 Proben mit unterschiedlichen Konzentrationen (0,1–15 % w/w) aufwies, sodass insgesamt 138 Proben untersucht wurden. Jeder MP-Datensatz hatte 230 Spektralwerte anstelle von 46 Messwerten, da es für jede Konzentration 5 Messwerte gab.

Nachdem der Durchschnitt von 5 Messwerten für jede Konzentration ermittelt wurde, wurden die Datensätze jedes MP mithilfe der integrierten R-Programmierfunktion „scale()“ normalisiert. Die Funktion verwendet die folgende Formel

Dabei ist \(x\) der Reflexionsgrad jeder Wellenlänge, \(\mu\) der mittlere Reflexionsgrad der Wellenlänge und \(\sigma\) die Standardabweichung des Reflexionsgrades der Wellenlänge.

Nach der Normalisierung der Datensätze wurden mithilfe des PCA-Regressionsansatzes und des maschinellen Lernansatzes Vorhersagemodelle für die drei MP-Datensätze im Strandsediment erstellt. R-Programmierung wurde für den PCA-Regressionsansatz verwendet, während Scikit-Learn für den Ansatz des maschinellen Lernens verwendet wurde.

Für den PCA-Regressionsansatz wurden die Pakete FactoMineR und factoextra in der R-Programmierung verwendet, um über PCA die 15 signifikantesten Wellenlängen für jeden MP-Datensatz zu finden. Diese 15 signifikanten Wellenlängen wurden dann zufällig in 70/30 Trainings- und Testdatensätze aufgeteilt und anschließend kreuzvalidiert. Als Leistungsmetriken der Modelle wurden der R-Quadrat-Wert (R2), der mittlere quadratische Fehler (RMSE) und der mittlere absolute Fehler (MAE) verwendet.

Für maschinelles Lernen wurde die Scikit-Learn-Softwarebibliothek implementiert, um die signifikantesten Merkmale (d. h. Wellenlängen) für jedes jeweilige Mikroplastik zu identifizieren und auszuwählen, indem der in der Scikit-Learn-Bibliothek verfügbare Feature-Wichtigkeitsalgorithmus und Random-Regressor-Algorithmus verwendet wird30. Die Merkmalsbedeutung fungiert als Indikator für jeden einzelnen Beitrag jedes entsprechenden Merkmals in einem bestimmten Klassifikator31. Aus der Auswahlpipeline des Regressionsalgorithmus wurde bei der Entwicklung der Regressionsmodelle der Random Forest (RF)-Regressor für LDPE verwendet, während der K-Nearest Neighbor (KNN)-Regressor für PET und ABS verwendet wurde. Mit diesem Ansatz wurden die gleichen Metriken (R2, RMSE, MAE) generiert, um die Leistung der Modelle zu bewerten.

Anschließend wurden die durch beide Ansätze generierten Leistungsmetriken verglichen.

Die folgenden Gleichungen: (1), (2) und (2) repräsentieren die R2-, RMSE- und MAE-Gleichungen:

wobei SSEw = gewichtete Quadratsumme, W = Gesamtgewicht der Bevölkerung.

wobei MAE = mittlerer absoluter Fehler, yi = Vorhersage, xi = wahrer Wert, n = Gesamtzahl der Datenpunkte.

Dieser Ansatz nutzte, wie bereits erwähnt, die Pakete FactoMineR und factoextra in der R-Programmierung, um über PCA die 15 wichtigsten Wellenlängen für jeden MP-Datensatz zu finden. Für den LDPE-Datensatz wurde die Korrelationsmatrix über die Funktion cor() berechnet. Die PCA wurde dann mit der Funktion princomp() durchgeführt. Die Funktion summary() in R zeigte die Ergebnisse der PCA an, wobei die Spalte mit dem Titel „Kumulativer Anteil“ für die Bedeutung jeder Hauptkomponente beobachtet wurde. Um dies zu visualisieren, wurde die Funktion fviz_eig() verwendet, die das Gerölldiagramm anzeigte. Mithilfe des Gerölldiagramms (ergänzende Abbildung S3) wurde ermittelt, wie viele Komponenten erforderlich waren, um mindestens 80 % der Gesamtvarianz im Datensatz zu erklären. Die Funktion fviz_cos2() wurde verwendet, um anzuzeigen, wie viel jede Wellenlänge zu den ausgewählten Komponenten beiträgt (Argumente für „choice“ wurden auf var gesetzt, für „axes“ war 1:2 und „top“ war 15). Nachdem die 15 besten Wellenlängen ermittelt wurden, wurden sie zufällig in 70/30 Trainings- und Testdatensätze aufgeteilt. Der Trainingsdatensatz wurde mithilfe der integrierten R-Funktion lm() an ein Regressionsmodell angepasst. Die Formel für das Regressionsmodell lautete wie folgt:–

Dabei ist die Antwortvariable y die Konzentration (w/w), \({x}_{n}\) die Prädiktorvariable die Wellenlängen aus dem Trainingsdatensatz, \({\beta }_{0}\) der Achsenabschnitt und \({\beta }_{n}\) ist der Regressionskoeffizient.

Nach der Anpassung des Modells mithilfe des Trainingsdatensatzes wurden die Diagnosediagramme des Modells (erstellt mit der Funktion plot()) auf die Verteilung der Restterme untersucht (ergänzende Abbildung S5). Der Testdatensatz wurde mithilfe der Funktion „predict()“ in der R-Programmierung auf das trainierte Modell angewendet. Als Leistungsmetriken des trainierten Modells wurden der R-Quadrat-Wert (R2), der mittlere quadratische Fehler (RMSE) und der mittlere absolute Fehler (MAE) verwendet. Die obigen Schritte wurden für PET- und ABS-Datensätze wiederholt.

Zunächst wurden die Merkmalswichtigkeitsfunktion und der Zufallsregressoralgorithmus aus der Scikit-Learn-Bibliothek verwendet, um fünfzehn Merkmale (Wellenlängen) aus den Vis-NIR-Messwerten der LDPE-, PET- und ABS-Daten auszuwählen. Die ausgewählten Merkmale und ihre Wichtigkeitswerte sind in Abb. 3a – c dargestellt. Die Reflexionsdaten der am höchsten bewerteten Wellenlänge aus der Merkmalswichtigkeitsfunktion wurden in 70 % für Trainings- und 30 % für Testdaten aufgeteilt. Als nächstes wurde eine Pipeline von Regressionsalgorithmen mit Standard-Hyperparametereinstellungen aus der Scikit-Learn-Bibliothek erstellt. Die in der Pipeline enthaltenen Regressionsalgorithmen sind in der Ergänzungstabelle S2 enthalten. Trainingsdaten aus den Mikroplastikproben wurden in die Pipeline iteriert und das Regressionsmodell mit dem mittels Kreuzvalidierung berechneten niedrigsten mittleren quadratischen Fehler (MSE) zurückgegeben. Die Details zur MSE, die aus der Algorithmusauswahlpipeline berechnet wurde, finden Sie in der Ergänzungstabelle S3. Aus der Auswahlpipeline des Regressionsmodells wurde RF Regressor für LDPE-Daten und KNN für PET- und ABS-Daten ausgewählt. Anschließend wurden die Trainingsdaten für jede MP-Probe verwendet, um das Basismodell der ausgewählten Algorithmen mithilfe von Standard-Hyperparametereinstellungen zu trainieren. Als nächstes wurden die Hyperparameter n_estimators, max_ Depth und min_samples_split aus dem RF-Regressor für die LDPE-Proben zur Abstimmung ausgewählt. Die Einstellungen leaf_size, n_neighbors und p für den KNN-Regressor wurden zur Abstimmung für die PET- und ABS-Proben ausgewählt. Die besten Hyperparameter-Kombinationseinstellungen wurden mithilfe der GridSearchCV-Funktion in Scikit-Learn und den auf Hyperparameter abgestimmten Modellen ermittelt, die mithilfe des Trainingsdatensatzes trainiert wurden. Die entwickelten Modelle wurden unter Verwendung der 30 %-Testdaten getestet und die Leistungsmetriken dieser Modelle sind in Tabelle 1 zusammengefasst. Das Regressionsdiagramm der vorhergesagten gegenüber den tatsächlichen Werten der Modelle ist dargestellt (Abb. 3a, c). Die Leistung von Basismodellen und optimierten Modellen wurde anhand der berechneten MAE-, MSE-, RMSE- und R2-Werte verglichen. Es wurden Lernkurven aufgezeichnet, um sicherzustellen, dass die Modelle nicht überangepasst waren (ergänzende Abbildung S2).

Merkmalsbedeutung der 15 wichtigsten Merkmale aus (a) LDPE-, (b) PET- und (c) ABS-Daten (erhalten aus Merkmalsauswahl und RF-Regressorfunktionen in Scikit-Learn). Diese Feature-Wichtigkeitsdiagramme ordnen die Wellenlängen nach ihrer Wichtigkeit bei der Modellentwicklung. Die am höchsten bewerteten Wellenlängen für LDPE, PET und ABS sind 1072 nm, 333 nm bzw. 367 nm. Die Reflexionswerte an diesen Wellenlängenpunkten werden während der Entwicklung der Regressionsmodelle angewendet.

Die gemittelten Reflexionsgrade, die mit dem ASD HandHeld 2 VNIR-Spektroradiometer über alle Konzentrationen und alle Replikate jeder Mikroplastik-Sedimentprobe aufgezeichnet wurden, sind in Abb. 2 dargestellt (einschließlich eines durchschnittlichen Reflexionsgrades von behandeltem Strandsediment ohne Kunststoff; Diamant). Die Reflexionsgrade von PET (Dreieck), ABS (Quadrat) und LDPE (Kreis) hatten eine ähnliche Form, unterschieden sich jedoch durch die Reflexionsintensitäten, wobei PET den höchsten und LDPE den niedrigsten Wert aufwies. Nur das behandelte Strandsediment wies zwei Überlappungen mit LDPE bei etwa 570 nm und 720–800 nm auf. Die Diagramme des Reflexionsvermögens gegenüber der Wellenlänge für die drei MPs bei jedem Konzentrationsniveau (0, 1–15 %) sind in der ergänzenden Abbildung S1 dargestellt.

Die Merkmalsauswahl mithilfe von RF-Regressor und Merkmalswichtigkeitsalgorithmen wurde verwendet, um wichtige Merkmale einzustufen. Zur Entwicklung des Regressionsmodells wird das höchstrangige Merkmal (Wellenlänge) für jeden Mikroplastik-Probentyp verwendet. Insbesondere wurden Reflexionsdaten von 1072 nm, 333 nm und 367 nm verwendet, um die Regressionsmodelle für LDPE-, PET- und ABS-Proben zu entwickeln. Die Merkmalswichtigkeitswerte für jede Wellenlänge finden Sie in der Ergänzungstabelle S1.

Ab dem Optimierungsschritt des maschinellen Lernmodells übertraf das optimierte RF-Modell für LDPE das Basismodell. Unterdessen gab es keine Verbesserung bei den Fehlermetriken des optimierten KNN-Modells für PET. Schließlich übertraf das optimierte KNN-Modell für ABS sein Basismodell. Tabelle 1 fasst die besten Regressionsmodelle für LDPE (Basis-RF-Modell), PET (Basis-KNN-Modell) und ABS (abgestimmtes KNN-Modell) zusammen. In der Ergänzungstabelle S4 finden Sie einen Vergleich der Bewertungsmetriken zwischen den Basismodellen und den abgestimmten Modellen für alle MP-Stichproben.

Abbildung 4 fasst die 15 wichtigsten Wellenlängen für die drei MPs zusammen, die PCA verwenden. Die Scree-Plots (siehe ergänzende Abbildung S3) zeigten, dass die ersten beiden Hauptkomponenten mehr als 95 % der Gesamtvarianz für alle drei MPs erklärten. Unser Datensatz für jeden MP wurde auf zwei Hauptkomponenten reduziert, ohne dass große Daten verloren gingen32. Wie bereits erwähnt, wurde die Funktion fviz_cos2() in der R-Programmierung verwendet, um die Bedeutung jeder Wellenlänge in den gegebenen Komponenten zu bestimmen. Eine Studie von Sagar et al. besagt, dass es in einem großen multivariaten Datensatz viele unbedeutende Variablen gibt, die für die Erstellung des Prognosemodells nicht benötigt werden33.

(a–c) Die 15 wichtigsten Wellenlängen jedes Mikroplastiks basierend auf dem Quadratkosinuswert in den ersten beiden Hauptkomponenten, bestimmt mit der Funktion fviz_cos2() in der R-Programmierung.

Tabelle 1 fasst die mit den beiden Methoden entwickelten Regressionsdiagramme zusammen. Die RMSE-Werte für die PCA-Regressionsmodelle und die linearen Regressionsmodelle für maschinelles Lernen waren für LDPE und ABS ähnlich, während der RMSE-Wert für PET bei Verwendung des PCA-Regressionsmodells besser war. Darüber hinaus waren auch die R2-Werte für das PCA-Regressionsmodell besser. Die Diagnosediagramme (Ergänzende Abbildungen S4, S5) für alle PCA-Regressionsmodelle zeigten eine Normalverteilung der Residuen. In den QQ-Diagrammen für jedes MP-trainierte Modell (ergänzende Abbildung S5) wurde beobachtet, dass die Punkte ungefähr auf einer diagonalen Linie liegen, was darauf hinweist, dass die Restterme normalverteilt sind34.

Mit Ausnahme von LDPE lagen die signifikanten Wellenlängen für PET und ABS im PCA-Ansatz meist im Bereich von 1020–1075 nm. Andererseits lagen die mit der ML-Feature-Importance-Technik hervorgehobenen signifikanten Wellenlängen typischerweise im Bereich von 327–374 nm. Die hervorgehobenen Wellenlängen weisen darauf hin, dass die wichtigen Wellenlängen für die Vorhersage des Regressionsmodells größtenteils im verrauschten Bereich liegen, wie in den Streudiagrammen zu sehen ist (siehe ergänzende Abbildung S1). Beim ML-Ansatz führte die Optimierung der Hyperparameter mit Ausnahme des RF-Regressionsmodells auch nicht zu einer signifikanten Steigerung der Leistungsmetriken des Regressionsmodells. Diese Beobachtung ähnelt anderen Berichten, in denen Studien gezeigt haben, dass der RF auch ohne Hyperparameter-Tuning ein ausgezeichneter ML-Algorithmus ist35. Diese Studie zeigt jedoch, dass die RF- und KNN-Basismodelle für die LDPE- bzw. PET-Proben zu einer guten Modellleistung führten, während das optimierte KNN-Modell etwas höhere Leistungsmetriken aufwies als sein Basismodell für die ABS-Probe. Im Allgemeinen trug die Optimierung der Hyperparameter in keinem der Regressionsmodelle zu signifikanten Verbesserungen bei. Die fortschreitende Verbesserung der Lernkurven für alle Modelle weist auch darauf hin, dass die Erhöhung der Anzahl der Trainingsdaten die Leistung des Modells verbessert36. Die Lernkurve des KNN-Modells für die ABS-Stichprobe wies die kleinste Lücke zwischen den Zug- und Validierungsfehlerkurven auf, was auf eine geringe Modellvarianz hinweist, und das Modell wies eine geringe Varianz und eine geringere Tendenz zur Überanpassung auf. Unterdessen wies das unter Verwendung der LDPE-Probe entwickelte Basis-RF-Modell eine etwas größere Lücke zwischen den Zug- und Validierungskurven auf als die anderen Modelle. Dies weist auf das Gegenteil hin, das heißt, das Modell weist eine etwas (1) höhere Varianz und (2) die Möglichkeit einer Überanpassung auf. Trotz des relativ kleinen Trainingsdatensatzes deuten die Leistungsmetriken darauf hin, dass die Modelle gut trainiert wurden, insbesondere für RF und KNN, die für LDPE- bzw. ABS-Vorhersagen trainiert wurden.

RMSE-, R2- und MAE-Werte (Tabelle 1) waren für die PCA-Regressionsdiagramme günstiger als für die Regressionsdiagramme für maschinelles Lernen. Vergleicht man unsere Studie mit Corradini et al., wo die Autoren einen Bayes'schen Ansatz für eine multilineare Regression verwendeten, da es eine höhere Anzahl von Variablen als Beobachtungen gab, geht unsere Methode dieses Problem an, indem sie den PCA-Ansatz zur Variablenreduktion verwendet23. Der PCA-Ansatz in unserer Studie ist bequemer und schneller als der Bayes'sche Ansatz. Dai et al. gab an, dass PCA häufig für die Merkmalsauswahl in Spektraldatensätzen verwendet wird und ein besserer Ansatz ist, wenn es um große Spektraldatensätze geht, von denen angenommen wird, dass sie eine hohe Kollinearität aufweisen37. Daher stellten wir nach der PCA sicher, dass die ausgewählten Variablen (Wellenlängen) nicht zu stark zu den trainierten Modellen passten, indem wir die Diagnosediagramme der Modelle (Ergänzende Abbildungen S4, S5) und die R2-Werte mit Testdatensätzen (Tabelle 1) beobachteten. Zur weiteren Verbesserung und Reduzierung der Variablen der Trainingsmodelle kann jedoch die Durchführung einer schrittweisen Regression nach der Merkmalsauswahl eine Feinabstimmung der trainierten Modelle ermöglichen37.

Der RMSE-Wert für das LDPE-Modell beträgt 2,3, was darauf hinweist, dass der vorhergesagte Konzentrationswert im Durchschnitt um 2,3 (Gew.-%) vom tatsächlichen Konzentrationswert abweicht. Während die RMSE-Werte sowohl für PET als auch für ABS 1,2 betrugen. Die RMSE-Werte waren für PET und ABS im Vergleich zu LDPE deutlich besser. Corradini et al. fanden heraus, dass die RMSE-Werte für ihre LDPE- und PET-Modelle 0,8 und 1,8 (Gew.-%) betrugen23. Auch wenn der RMSE-Wert unseres LDPE-Modells etwas höher ist als der von Corradini et al. aber der RMSE-Wert unseres PET-Modells war niedriger23. Dennoch können wir beim Vergleich der RMSE-Werte aus der von Corradini et al. durchgeführten Studie davon ausgehen, dass unsere RMSE-Werte im akzeptablen Bereich liegen23.

Eine Studie von Moroni et al. Obwohl hervorgehoben wurde, dass die LDPE- und PET-Proben ihren Höhepunkt bei Wellenlängen über 1100 nm erreichen, hob der in dieser Studie verwendete Merkmalswichtigkeitsalgorithmus verschiedene Bereiche hervor, in denen die Wellenlängen wichtig sind, damit die Algorithmen für maschinelles Lernen lernen können38. Im Allgemeinen liegen die wichtigen Merkmale bei PET und ABS im Bereich von 300 nm, während sie bei LDPE im Bereich von 300 nm und 700 nm liegen. Dies weist darauf hin, dass LDPE- und PET-Proben zwar ihren Höhepunkt erreichen und bei Wellenlängen über 1100 nm besser erkannt werden, diese Wellenlängen jedoch nicht unbedingt für die Entwicklung von ML-Modellen wichtig sind.

Nach unserem besten Wissen sind keine Studien bekannt, die ML-basierte Techniken zur Erkennung und Quantifizierung von MPs im Boden mithilfe von Vis-NIR-Daten verwenden. Die am nächsten verwandte Studie von Corradini et al. berichteten über die Anwendung der multilinearen Regression durch Regression der bekannten MP-Konzentration mit Absorptionswerten bei 350–2500 nm für LDPE- und PET-Proben23. Bei Corradini et al. wurde ein Bayes'scher Ansatz angewendet, um das wahrscheinlichste lineare Regressionsmodell zu bestimmen23. Aus derselben Studie wurden R2-Werte von 0,95 bzw. 0,87 gemeldet, im Vergleich zu 0,83 bzw. 0,66, die in dieser Studie für LDPE bzw. PET ermittelt wurden. Obwohl die R2-Werte von Corradini et al. bessere Regressionsmodelle zeigen, lag die Nachweisgrenze nur bei 10 g kg−1 (1 % w/w)23. Mittlerweile zeigt unsere Studie eine höhere Nachweisgrenze von bis zu 15 % w/w der MP-Konzentration, insbesondere für LDPE- und ABS-Proben, bei denen die R2-Werte am höchsten sind (R2 > 0,80). Da die MP-Kontamination in Bodenproben typischerweise über der Nachweisgrenze von 1 Gew.-% liegt, besteht die Möglichkeit, die Vis-NIR- und ML-lineare Regressionstechnik zum Nachweis höherer MP-Konzentrationen im Bodensediment zu verwenden20.

Es wurde beobachtet, dass einige der von beiden Modellen ausgewählten signifikanten Wellenlängen im verrauschten Bereich des Spektrums zwischen 325 und 350 nm lagen (Abb. 3). Es ist möglich, dass die Algorithmen und PCA die durch die verrauschten Daten im Spektrum verursachte Störung fälschlicherweise als die bedeutendste Variable angesehen haben39.

In dieser Studie lieferten jedoch beide Ansätze zufriedenstellende Werte für R2, RMSE und MAE. Daher ist es mit der Methode dieser Studie möglich, genaue Vorhersagemodelle mit dem ASD HandHeld 2 VNIR-Spektroradiometer zu entwickeln, das eine kostengünstige Alternative zu den umfassenden ASD FieldSpec-Produkten darstellt und keine zeitaufwändigen FTIR-Verfahren und eine umfassende Probenvorbereitung erfordert.

Für weitere Studien können verschiedenfarbige MPs und Polymertypen zur Erstellung der Regressionsmodelle verwendet werden, da Kunststoffprodukte in unserer Umwelt eine große Bandbreite an Farben und Materialien aufweisen.

Unsere Studie untersucht zwei Ansätze in der Vis-NIR-Spektroskopie von Boden-MPs. Zunächst wurden die Reflexionen von drei verschiedenen neuen Mikroplastiken in behandelten Strandsedimenten gemessen und so die Bodenprobe standardisiert. Zweitens wurden Regressionsmodelle durch PCA und maschinelle Lernalgorithmen für die Vorhersage der MPs in der Bodenprobe entwickelt.

Die Ergebnisse zeigen, dass die besten linearen Regressionsmodelle, die mithilfe maschineller Lernalgorithmen für LDPE, PET und ABS entwickelt wurden, zu R2-Werten von 0,83, 0,66 und 0,86 mit RMSE-Werten von 1,9, 2,7 bzw. 1,7 führten. Die besten entwickelten Modelle stammten vom Basismodell, mit Ausnahme von LDPE, wobei die Optimierung der Hyperparameter im Vergleich zum Basismodell zu etwas höheren Genauigkeitsmetriken führte. Die Lernkurven zeigten auch, dass die Genauigkeit der Modelle in Bezug auf die Anzahl der Trainingsdaten zunahm, was darauf hindeutet, dass die ML-Modelle durch das Hinzufügen weiterer Trainingsdaten weiter verbessert werden können. Frühere Studien zur MP-Erkennung haben niedrige Nachweisgrenzen gezeigt. Während die Nachweisgrenze in dieser Studie nicht quantifiziert wurde, deuten die relativ hohen Genauigkeitsmetriken, die für Proben mit einer MP-Konzentration von bis zu 15 % w/w entwickelt wurden, auf das Potenzial der Verwendung dieser Technik zum Nachweis von MPs mit höherer Nachweisgrenze hin. Andererseits zeigte die PCA-Regressionstechnik auch mehrere Vorteile. Die R2-Werte für LDPE-, PET- und ABS-Modelle betrugen 0,83, 0,94 und 0,44 mit RMSE-Werten von 2,3, 1,2 bzw. 1,2. Die Leistungsmetriken dieser Modelle deuten darauf hin, dass es möglich ist, mit der kostengünstigen Option ASD HandHeld 2 VNIR Spectroradiometer genaue Vorhersagemodelle zu entwickeln.

Die während der aktuellen Studie generierten und/oder analysierten Datensätze sind auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

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Die Autoren möchten Dr. Xavier Chee vom Campus der Swinburne University of Technology Sarawak für seine Hilfe bei der Sammlung der Bodenproben danken.

Fakultät für Ingenieurwissenschaften, Informatik und Naturwissenschaften, Swinburne University of Technology, Sarawak Campus, 93350, Kuching, Sarawak, Malaysia

Faisal Raiyan Huda, Florina Stephanie Richard, Ishraq Rahman, Clarence Tay Yuen Hua, Christabel Anfield Sim Wanwen, Ting Lik Fong und Moritz Müller

Fakultät für Naturwissenschaften, Thompson Rivers University, 805 TRU Way, Kamloops, BC, V2C0C8, Kanada

Faisal Raiyan Huda und Saeid Moradi

Institut für nachhaltige und erneuerbare Energien (ISuRE), Universität Malaysia Sarawak, Kota Samarahan, 94300, Sarawak, Malaysia

Aazani Mudschahid

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FRH: Konzeptualisierung, Untersuchung, formale Analyse, Schreiben – Originalentwurf. FSR: Software, formale Analyse, Schreiben – Überprüfung und Bearbeitung. IR: formale Analyse, Schreiben – Überprüfung und Bearbeitung. SM: formale Analyse. CTYH: Schreiben – Rezension und Bearbeitung. CASW: Schreiben – Überprüfen und Bearbeiten. TLK: Aufsicht. AM: Aufsicht. MM: Betreuung, Methodik, Schreiben – Überprüfung und Bearbeitung. Alle Autoren haben das endgültige Manuskript gelesen und genehmigt.

Korrespondenz mit Moritz Müller.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Huda, FR, Richard, FS, Rahman, I. et al. Vergleich von Lernmodellen zur Vorhersage der LDPE-, PET- und ABS-Konzentrationen in Strandsedimenten basierend auf dem spektralen Reflexionsvermögen. Sci Rep 13, 6258 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-33207-x

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Eingegangen: 3. Juli 2022

Angenommen: 09. April 2023

Veröffentlicht: 17. April 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-33207-x

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Vergleich von Lernmodellen zur Vorhersage der LDPE-, PET- und ABS-Konzentrationen in Strandsedimenten basierend auf dem spektralen Reflexionsvermögen